Jätteaffären är ett sätt att möta en stigande efterfrågan på prisvärda flygresor från landets medelklass.
Air India – som är största indiska bolag för internationella flygresor – köper 220 plan från Boeing i en affär värd 34 miljarder dollar och 250 plan från Airbus. Hur mycket Airbus-affären är värd är ännu okänt.
För Boeing är det den tredje största affären hittills sett till dollarvärdet och den andra största sett till mängden plan.
USA:s president Joe Biden säger i ett uttalande att affären kommer att ge sysselsättning motsvarande en miljon amerikanska jobb i 44 delstater.
För Air India är satsningen ett sätt att förnya företaget och modernisera flygflottan i kampen mot lågprisbolagen.
– Indien kommer att bli världens tredje största marknad i flygsektorn, sade premiärminister Narendra Modi på en videokonferens på tisdagen.