I ett inlägg på Telegram förklarar Smirnova, som har ukrainskt påbrå, att hon skäms över sitt lands agerande och att hon är "mot krig med varje fiber i min själ", rapporterar CNN.
"Det smärtar mig att folk dör, att folk förlorar tak över huvudet eller tvingas att överge sina hem. Vi kanske inte är i den militära konfliktens epicentrum, men vi kan inte förbli likgiltiga inför den här globala katastrofen", skriver hon.
Olga Smirnova har varit vid Bolsjojbaletten sedan 2011 och har haft huvudroller i bland annat "Svansjön" och "Giselle. Nu ska hon i stället dansa för den holländska Nationalbaletten i Amsterdam.
Avhoppet kommer efter att den brasilianske solisten David Motta Soares och den italienske dansaren Jacopo Tissi också avbrutit sina karriärer i Moskva till följd av kriget.
För ett par veckor sedan lämnade även Bolsjojteaterns musikaliska ledare Tugan Sochiev sitt jobb efter att ha "blivit pressad att ta ställning om kriget". Tidigare har teaterns chef Vladimir Urin och flera andra företrädare för det ryska kulturlivet skrivit ett öppet brev där de uppmanar president Putin att stoppa invasionen.