Syms föddes i London 1934 och slog igenom på 1950-talet. Hon blev snabbt ett känt ansikte i många hyllade brittiska filmer under det kommande årtiondet, som "En iskall i Alexandria", "Den andra kvinnan" och "Fallet Barret". Den sistnämnda var den första brittiska filmen som öppet tog upp homosexualitet.

Hon fortsatte arbeta och senare i karriären var hon med i filmer som "Shirley Valentine" 1989 och som drottningmodern i "The queen" 2006. Året efter hedrades hon av drottningen med Order of the British Empire för sina insatser.

Sylvia Syms spelade även i många tv-serier, inte minst i långköraren "Eastenders". Hennes sista roll blev i tv-serien "Gentleman Jack" 2019.