Moloney växte upp i norra Dublin och var en stark kraft inom folkmusiken. Han var låtskrivare och spelade dessutom ett flertal traditionella instrument. Han grundade även skivbolaget Claddagh Records, som han 1968 hoppade av sitt revisorsjobb för att sköta på heltid.

På skivbolaget deltog han i arbetet med mer än 45 skivor, i genrer som folkmusik, klassisk musik, spoken word och poesi.

Med The Chieftains nådde han internationell framgång. Bandet har belönats med sex Grammy Awards sedan starten 1962.

Dessutom har Paddy Moloney varit verksam som kompositör av filmmusik. Han komponerade bland annat filmmusiken till Colin Nutleys "Under solen" från 1998. Han medverkade även på soundtracken till "Barry Lyndon" och "Gangs of New York".

Paddy Moloney spelade också in några soloalbum och medverkade som gästartist på andra musikers skivor. Till Stevie Wonders och Paul McCartneys singelhit "Ebony and ivory" skrev han och framförde b-sidans låt "Rain clowds".

Irlands president, Michael D Higgins, hyllar Paddy Moloney efter beskedet om musikerns död.

"Den irländska musikbranschen, liksom likasinnade världen över som blev inspirerade av hans arbete, sörjer i dag Paddy Moloneys död, säger Higgins, enligt Sky news.