I brevet anklagar de EU för att inte göra tillräckligt för deras fängslade anhöriga.
Brevet är signerat hustrun till svenska KI-forskaren Ahmadreza Djalali - Vida Mehrannia - samt systern till franske Benjamin Brière, hustrun till österrikiske Kamran Ghaderi och dottern till tyska Jamshid Sharmahd.
"De alla undrar om EU-tjänstemän glömt bort dem och hur mycket längre de ska tvingas genomlida denna pärs", skriver de fyra anhöriga.
Svenska medborgaren Ahmadreza Djalali har suttit i fängelse i sex år och har dömts till döden för spionerianklagelser.
Brière har suttit fängslad i två år, medan Ghaderi varit frihetsberövad i snart sju år. Sharmahd fängslades för cirka två år sedan och riskerar att dömas till döden.