Kravet framfördes av EU-parlamentet i en resolution på torsdagen.
– Han måste omedelbart och villkorslöst friges så att han kan återvända till sin familj i Sverige. Dödsstraffet kommer en dag att slängas på historiens sophög där det hör hemma, säger Jytte Guteland (S) i parlamentets debatt.
I torsdagens resolution, som gick igenom med bred marginal, uppmanas EU-länderna att införa sanktioner mot iranska myndighetsföreträdare med hjälp av det nya EU-system som ska slå mot människorättsövergrepp över hela världen. Iran manas även att släppa andra politiska fångar och inleda processen mot att avskaffa dödsstraffet.
Djalali sitter fängslad i Iran sedan 2016 och har dömts till döden efter anklagelser om att ha spionerat för Israels räkning.