I ett inlägg på Twitter skriver Borrell att han är "väldigt oroad av situationen i norra Kosovo" och nämner olagliga gripanden av kosovoserber, kosovanska säkerhetsstyrkor som marscherar genom södra Mitrovica och att Serbien svarat med aggressiva uttalanden.
"Trots gårdagens krismöte fortsätter situationen eskalera och börjar bli farlig. Det kan vi inte tolerera", skriver Borrell.
Krismötet han hänvisar till ägde rum i Bryssel på torsdagen och inbegrep både Serbiens president Aleksandar Vucic och Kosovos premiärminister Albin Kurti. Mötet varade i fyra timmar.
Kosovo utropade självständighet 2008, men Serbien har inte accepterat utbrytningen. I den serbdominerade norra delen av Kosovo är motståndet mot centralstyret stort.