Beskedet kommer efter att sex personer häktades förra veckan, misstänkta för att vara inblandade i en spionhärva.
Utrikesdepartementet meddelar att man givit diplomaterna 72 timmar att lämna landet. Enligt åklagare i fallet har de två varit involverade i härvan, men på vilket sätt är oklart.
Totalt har bulgariska myndigheter nu utvisat åtta ryska diplomater sedan oktober 2019.
De misstänkta i härvan tros ha spridit vidare information till huvudmannen, en före detta anställd inom säkerhetspolisen. Hans fru, som innehar både ryskt och bulgariskt medborgarskap, ska ha agerat mellanhand mellan honom och den ryska ambassaden, säger åklagaren Siyka Mileva vid en presskonferens.
Frun ska ha fört vidare hemligstämplade uppgifter om Bulgarien och samarbetsländer inom EU och Nato till en anställd vid ambassaden, information hon fick betalt för.