"Med lust och mod till att möta den nya världen, som står framför oss, men naturligtvis också blandat med vemod, har jag nu vid nyår beslutat att göra mig själv fri och lämna Venstre efter 40 års medlemskap", skriver han på Facebook.
Partiet har den senaste tiden skakats av ett bråk, där vice ordförande Inger Støjberg avgick efter krav från partiledaren Jakob Ellemann-Jensen.
"Det har inte varit något lätt beslut. Men det har mognat över tid – och de senaste dagarna har gjort mig säker på min sak", skriver Rasmussen.
Rasmussen blev partiledare 2009 och tvingades själv bort från ordförandeposten i augusti 2019. Under sin politiska karriär har han förutom att ha varit statsminister (2009–2011, 2015–2019) även varit finansminister (2007–2009) och inrikes- och folkhälsominister (2001–2007).
I Facebookinlägget skriver han att han behåller sin stol i folketinget, och blir därmed politisk vilde.
Enligt politiska kommentatorn Hans Egnell kommer hans besked vid en minst sagt bekymmersam tidpunkt för partiets ordförande Ellemann-Jensen.
– Han står inför problem upp till halsen i samband med Støjberg-ärendet, som inte alls är över, och plötsligt avgår den person som lockade flest väljare till partiet vid det senaste valet, säger Egnell till den danska nyhetsbyrån Ritzau.