Ligan misstänks ha smugglat albanska migranter och barn till Storbritannien, enligt den brittiska polismyndigheten NCA.
Sju albaner greps i veckan. Två av dem misstänks vara organisationens ledare. De greps på Madrids flygplats på väg tillbaka till Albanien. Insatsen genomfördes i samarbete med NCA.
Motsvarande 164 000 kronor får albanska migranter betala för att hållas att gömda i spanska hamnar för att sedan, under ytterst farliga förhållanden, smugglas till Storbritannien, uppger spansk polis.
Den albanska ligan lockar migranter i Albanien och från läger nära hamnarna i norr. Den spanska polisen tror att ligan har varit aktiv sedan 2014.
Det är okänt hur många migranter som organisationen har smugglat till Storbritannien, men hittills har runt 50 personer identifierats av brittiska och spanska myndigheter.