Det är första gången partiet blir störst på lokal nivå, och det nästan exakt ett år efter att Sinn Féin för första gången blev största parti även i valet till Nordirlands regionala parlament.
Valet hölls på fredagen, och trots att nio av 462 fullmäktigeplatserna återstår att fyllas är Sinn Féin störst, med 141 platser, 21 fler än Demokratiska unionistpartiet (DUP), som tidigare var största parti.
– Vi är på väg mot ett monumentalt valresultat, säger Michelle O'Neill, som leder den nordirländska delen av Sinn Féin, till BBC.
Partiet, som har som mål att återförena Nordirland med Irland, har enligt Belfast Times tagit platser i distrikt där det aldrig tidigare varit representerat.
En stor bidragande orsak till Sinn Féins framgång tros enligt BBC vara Londonvänliga DUP:s obstruerande kring försöken att få en ny provinsregering på plats.
I protest med de Nordirlandsspecifika handelsregler som Storbritannien och EU förhandlade fram efter brexit vill DUP inte sätta sig i en samlingsregering och landsdelen saknar därmed sedan ett år en försteminister.