Över 350 poliser deltog i operationen, som främst genomfördes på platser i norra och västra Tyskland, men även i Bayern i landets södra del.
De syriska flyktingarna misstänks ha förts in i Tyskland utan lagliga uppehållshandlingar, enligt den tyska nyhetsbyrån DPA.
Fem personer – alla syriska asylsökande som sedan tidigare lever i Tyskland – har gripits under operationen.
De syriska migranterna ska ha tvingats betala mellan 3 000 och 7 000 euro för att smugglas in i Tyskland. De misstänkta flyktingsmugglarna ska därefter ha köpt guld för pengarna, enligt DPA.
Tisdagens räder hade beordrats av federal polis på Frankfurts flygplats efter misstankar om människosmuggling.