I fredags meddelade centret att den tidigare första damen fick hospicevård i deras hem i Plains i delstaten Georgia. Rosalynn har tidigare diagnostiserats med demens.
Jimmy Carter diagnostiserades 2015 med cancer i levern och i hjärnan och får sedan sedan i februari år vård i livets slutskede i hemmet.
Jimmy och Rosalynn Carter var gifta i mer än 77 år.
"Hon guidade mig med sin vishet och uppmuntrade mig när jag behövde det. Så länge Rosalynn fanns i världen, visste jag att det alltid fanns någon som älskade och stöttade mig", säger Jimmy Carter i uttalandet.
Utöver Jimmy Carter efterlämnar hon fyra barn, elva barnbarn och fjorton barnbarnsbarn.
Rosalynn träffade Jimmy redan som nyfödd, då Carterfamiljen tog med sin treårige son för att hälsa på den nya bebisen i grannskapet.
Vid 13 års ålder förlorade hon sin far i leukemi och som äldsta barn i en skara av fyra i ett fattigt hem innebar det ett större ansvar för omsorgen för sina syskon – och vad hon senare skulle kalla slutet på sin barndom.
1945 började hon dejta Jimmy Carter, då anställd vid den amerikanska flottans officershögskola. Året därpå gifte de sig.
Som första dam under Jimmy Carters presidenttid, 1977–1981, tog hon en aktiv roll och närvarade under regeringsmöten på sin mans inbjudan. Efter att paret lämnat Vita huset blev hon förespråkare för psykisk hälsa, bland annat.