Lillo lämnade sin roll som huvudtränare i kinesiska Qingdao Huanghai i förra veckan och ersätter nu Mikel Arteta, som tog över Arsenal i december, som Guardiolas högra hand hos den engelska fotbollsjätten.
"Min relation med Pep sträcker sig många år tillbaka i tiden och jag är jätteglad över att förenas med honom som en del av det här spännande laget", säger Lillo till Citys hemsida.
54-åringen tränade Guardiola i mexikanska Dorados i slutet av Guardiolas spelarkarriär 2006.
Han har också basat över lag i Colombia och Japan, men har tillbringat den mesta tiden i en rad olika klubbar i Spanien.