Det meddelar klubben på sin webbplats.
Alonso ersätter schweizaren Gerardo Seoane.
Leverkusen ligger för närvarande näst sist i Bundesliga.
”I mina diskussioner med klubben stod det snabbt klart att trots den för närvarande svåra situationen strävar man fortfarande efter ambitiösa mål. Jag är väldigt exalterad över den här uppgiften", säger Alonso till klubbens webbplats.
Spanjoren har skrivit på ett kontrakt som sträcker sig till sommaren 2024.
Alsonso har tidigare tränat Real Sociedads B-lag samt ett av Real Madrids juniorlag.
Som spelare har Alonso, bland annat, 114 landskamper, två EM-guld, ett VM-guld samt två Champions League-titlar på meritlistan.