Fredagens 0–1-förlust mot Southampton blev Smiths sista framträdande som tränare i klubben. Man har bara tagit tio poäng på elva matcher och är två poäng från nedflyttningsplats.
"I år har vi inte sett den förbättring varken i resultat, prestation eller tabelläge som vi velat. Därför har vi beslutat att göra en förändring nu, så att nästa tränare har tid på sig att göra skillnad", säger Aston Villas vd Christian Purslow till klubbens hemsida.
Smith var med när Aston Villa tog klivet upp till Premier League.