Beslutet att lämna klubben omgående togs tillsammans med Ajax vd Edwin van der Sar.
De olämpliga meddelandena till kvinnliga kollegor har skickats under en längre tid.
– Jag skäms. Förra veckan konfronterades jag med rapporter gällande mitt beteende och hur det uppfattats av andra. Tyvärr insåg jag inte att jag gick över gränsen med det här, men det har blivit tydligt för mig de senaste dagarna, säger Overmars i en kommentar på klubbens hemsida.
– Plötsligt kände jag en enorm press. Jag ber om ursäkt, framför allt för någon som har min position – det här beteendet är oacceptabelt. Jag inser det nu också, men det är för sent. Jag ser inget annat alternativ än att lämna Ajax. Det här har även en stor påverkan på min privata situation, därför ber jag alla att lämna mig och min familj i fred.
Overmars, som själv spelade för klubben mellan 1992 och 1997, har varit Ajax fotbollsdirektör sedan 2012.
– Jag och Marc har spelat tillsammans sedan i början av 90-talet, först i Ajax och sedan i landslaget och vi har varit kollegor här i Ajax i nästan tio år nu. Det har nu fått ett abrupt slut. Vi arbetar för något väldigt bra här i Ajax, så den här nyheten slog ner som en bomb för alla som bryr sig om Ajax, säger van der Sar.