Spanjoren vann Ballon d'Or 1960 och var sedan förbundskapten för Spanien under VM 1990.
"Vi vill uttrycka våra kondoleanser till all familj och alla nära vänner till Luis Suárez Miramontes", skriver det spanska fotbollsförbundet på Twitter.
Suárez var även älskad i Italien efter att ha varit en av ligans mest hyllade mittfältare i Inter på 1960-talet.
"Den perfekta fotbollsspelaren som med sin talang har inspirerat generationer", skriver Inter i ett uttalande.
Suárez, född i A Coruña 1935, började sin karriär i Deportivo La Coruña innan han flyttade till Barcelona 1954.
Med Barcelona vann han två La Liga-titlar och tilldelades även under sin tid i den spanska klubben Ballon d'Or.
Den enda andra spelaren som är född i Spanien och som har vunnit Ballon d'Or är Barcelonas mittfältare Alexia Putellas, som har tilldelats utmärkelsen två gånger på damsidan.
Alfredo Di Stéfano, som spelade för Argentina och senare det spanska landslaget, vann Ballon d'Or två gånger men föddes i Buenos Aires.
Suárez flyttade till Inter 1961, då för en världsrekordsumma, och vann där Europacupen två gånger och Serie A vid tre tillfällen.
Han vann även EM-guld med Spanien 1964 och gjorde 14 mål på 32 landskamper.
Suárez avslutade sin karriär i Sampdoria 1973 och kom sedan bland annat att vara tränare i Inter, Cagliari, Como och det spanska landslaget.