Hans första mål för kvällen kom i numerärt överläge i slutet av andra perioden, och innebar att Toronto tog en betryggande 4–1-ledning.
Nylander var uppmärksam i en rörig situation vid Buffalomålet, och lyckades peta in en lös puck.
Hans andra mål kom i en kontring halvvägs in i tredje perioden, när den svenske forwarden stack som ett spjut, vann sin duell och efter en liten dragning slog in 5–1-målet.
Nylanders insats under matchen, som slutade 5–2, gjorde att han utsågs till matchens bäste spelare.
Fler svenskpoäng
Calle Järnkrok gjorde också mål för Toronto, framspelad av Pierre Engvall och Rasmus Sandin. I motståndarlaget noterades Rasmus Dahlin och Victor Olofsson för varsin assist.
Efter en fin inledning på säsongen har Buffalo hamnat i en rejäl svacka. Förlusten mot Toronto var lagets åttonde i rad.
Calgary slog Florida med 5–4 efter straffläggning.
Avgörande straffskytt: Rasmus Andersson.
– Det var en gammal variant som jag testade några gånger i Stockton (i AHL) där den funkade några gånger, säger svensken till NHL:s webbplats.
– Det var ett tag sedan jag gjorde den. Det var skönt att se den gå in, men framför allt var det skönt med segern. Den var välbehövlig.
Tog tolfte raka
Calgary tog sin tredje seger i de fyra senaste matcherna. Dessförinnan förlorade man sju matcher i följd.
Mötet var det första mellan lagen efter sommarens bytesaffär då Floridas genom tiderna främste poängplockare, Jonathan Huberdeau, flyttade till Calgary i utbyte för Matthew Tkachuk och MacKenzie Weegar.
Huberdeau svarade för mål i straffläggningen i sin gamla hemmaarena.
New Jersey har haft en väldigt bra start på säsongen och tog sin tolfte raka seger genom 5–1 mot Ottawa. Laget ligger tvåa efter Boston i Eastern Conference.
– Det här var en riktig lagseger, alla fyra linorna bidrog och vår målvakt (Akira Schmid med 96,2 i räddningsprocent) gjorde avgörande räddningar, säger tränaren Lindy Ruff till nhl.com.