Rumänskan Halep ådrog sig en vadskada i Rom i maj och tvingades därefter stå över grand slam-turneringarna Franska mästerskapen och pågående Wimbledon.
Och det blir heller inget spel i Tokyo senare i sommar för den tvåfaldiga grand slam-vinnaren.
"Inget ger mig mer stolthet än att få representera Rumänien. Dessvärre kommer det att ta längre tid att återhämta mig från min vadskada och jag har därför fattat beslutet att dra mig ur OS i sommar", skriver 29-åringen på Twitter.
Det blir heller inget OS-spel för Stan Wawrinka. Den 36-årige schweizaren, som i par med Roger Federer vann OS-guld i dubbel i Peking 2008, har opererat sin vänstra fot. Trefaldiga grand slam-vinnaren Wawrinka, som har halkat ned till 30:e plats på världsrankningen, har inte spelat på ATP-touren sedan i mars.
Halep och Wawrinka är inte de första affischnamnen att missa OS i Tokyo. Sedan tidigare har Serena Williams, Rafael Nadal och Dominic Thiem meddelat att de står över sommarspelen.
Roger Federer har sagt att han fattar sitt beslut om OS-medverkan efter Wimbledonturneringen som pågår just nu.
OS i Tokyo invigs den 23 juli.